休斯顿大学博士后

USTB

近日

我校新金属材料全国重点实验室

陈克新研究员与合作者

在材料领域国际顶刊《Nature Materials》上

发表重要研究成果

在氧化物材料缺陷结构调控领域取得新的突破

北京科技大学为论文第一单位和通讯单位

研究成果介绍

作为氧化物材料中的关键缺陷之一,氧空位对金属氧化物的性质与功能具有显著影响。得益于对氧空位的有效调控,许多氧化物材料可以表现出独特和优异的性能,如超导、快速氧离子传导、高效催化等。当前,学者们对于在颗粒表层以及薄膜材料中制备有序氧空位已经开展了广泛深入的研究,开发了多种构筑氧空位的手段,包括利用热激励(如氢化处理、退火处理等)或外场激励(如电场调控)等。然而,如何在宏观氧化物块材中构筑稳定的有序氧空位结构始终是一项巨大的挑战。这一难题的突破将有望推动金属氧化物材料在能源、环境等领域的创新应用。

近日,陈克新研究团队与合作者提出了一种简单且高效的有序氧空位构筑策略——通过将热激活与施加电场相耦合(即ET处理),成功地在SrAl2O4、TiO2等氧化物材料中获得了有序的氧空位结构。研究团队通过先进的积分差分相位衬度(iDPC)成像技术和密度泛函理论(DFT)计算,揭示了有序氧空位的形成及电场对有序氧空位形成的促进机制。对于SrAl2O4晶体,在预先存在同位置氧空位的情况下,施加电场后,8个晶格氧中O8位置氧空位的形成能最低。同时,在电场的作用下,材料从无序氧空位构型到有序氧空位构型的结构转变能垒显著降低(当施加 0.01 V/Å 的电场时,能垒降低40 meV)。得益于有序氧空位的形成,ET处理后的SrAl2O4材料获得了具有更优能级分布的高浓度陷阱能级,能级主要分布从初始的0.65 eV附近降低至0.55 eV -0.61 eV。有序氧空位带来的能级优化使得SrAl2O4材料的长余辉发光性能得到显著提升,其在激发停止1小时后的余辉强度达83 mcd/m2,是未经过处理的对照样品的3.6倍。

图1. 通过高效便捷的ET处理工艺在SrAl2O4中构筑有序氧空位结构

图2. ET处理后SrAl2O4样品的长余辉发光性能

此外,该ET处理工艺还表现出了很强的普适性,可成功在其他氧化物体系(如TiO2,ZrO2,WO3和VO2)中制备有序氧空位结构,显著提升其应用性能。例如,作为锂离子电池中常用的电极材料,TiO2在ET处理后所具有的有序氧空位结构显著促进了电极的电荷存储动力学,同时提供了更多的锂离子迁移空间和存储位点。因此,ET处理后的TiO2表现出了高达311 mAh/g(在0.2 A/g电流密度下)的比容量,是商业TiO2的2倍以上(约为150 mAh/g)。

该研究为氧化物材料的缺陷结构调控提供了一个有效的新思路,通过简单的电场与热激活耦合的方法,将多种能量馈入方式结合,解决了在块体材料中构筑有序氧空位的难题,为宏观块材的功能化调控和应用提供了重要途径。相关成果以“A facile approach for generating ordered oxygen vacancies in metal oxides”为题发表在材料领域国际顶级期刊《Nature Materials》上。我校为该论文的第一作者单位及通讯单位。中国人民大学袁轩一教授、清华大学田兆波博士(现为杭州电子科技大学特聘研究员)、清华大学邹明初博士(现为美国休斯顿大学博士后研究员)为共同第一作者,清华大学刘光华副教授为共同通讯作者。甬江实验室、中国科学院物理研究所、伊利诺伊大学芝加哥分校、浙江大学为该论文的合作单位。

陈克新教授介绍

陈克新

北京科技大学

研究员

二级教授

博士生导师

新金属材料全国重点实验室执行主任,国家百千万人才工程有突出贡献中青年专家,国务院政府特殊津贴专家。1997年从北京科技大学博士毕业后历任清华大学材料系讲师、副教授、教授,2004-2024年任职于国家自然科学基金委员会,2024年起就职于北京科技大学新金属材料全国重点实验室。兼任中国硅酸盐学会副秘书长,《材料研究学报》《硅酸盐学报》《科学通报》《Journal of Materiomics》等期刊编委。主要从事高性能陶瓷材料研究,曾作为最年轻的项目负责人承担“十五”首批国家863项目。迄今在Science(第一通讯作者2篇)、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Journal of the American Ceramic Society等期刊发表论文200多篇,其中受邀撰写综述论文8篇,出版专著4部,授权国家发明专利30余项。尤其率先研制出“室温塑性陶瓷”,实现陶瓷材料的室温压缩塑性和拉伸塑性,为解决陶瓷室温脆性这一世界性难题奠定了理论和实验基础。研究工作引起国际材料领域的广泛关注,掀起了全球塑性陶瓷研究的热潮,被Science,Nature,Nature Materials 等期刊作为亮点工作进行专题评述,并被美国麻省理工科技评论、英国皇家化学会、美国Phys.org 网站、《科学通报》等著名学术刊物和媒体评价为“突破性成果、在陶瓷材料发展史上具有里程碑意义”。

USTB | 北京科技大学

出品:新媒体中心

原标题:《Nature Materials,北科大在该领域取得新突破!》

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来源:北京科技大学

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